Che cosa sta succedendo con il passaggio della migrazione alchilica nel meccanismo di reazione di Schmidt su un chetone?

Che cosa sta succedendo con il passaggio della migrazione alchilica nel meccanismo di reazione di Schmidt su un chetone?
Anonim

Il Reazione di Schmidt perché un chetone implica reagire con # "HN" _3 # (Acido idrazoico), catalizzato da # _2 "H" "SO" _4 #, per formare un idrossilimmina, che poi tautomerizes formare un'ammide.

Il meccanismo è abbastanza interessante, e va come segue:

  1. L'ossigeno carbonile è protonata, poiché ha un'alta densità di elettroni. Questo catalizza la reazione in modo che l'acido idrazoico possa attaccare al prossimo passaggio.
  2. L'acido idrazoico si comporta quasi come un enolato, e attacchi nucleofili il carbonio carbonile.
  3. Il meccanismo continua verso la formazione di una immina, quindi proteggiamo il #"OH"# formare un buon gruppo uscente.
  4. Le forme immine e il # "H" _2 "O" # le foglie.
  5. Un protone viene prelevato dall'imminio azoto.
  6. Qui è dove il migrazione alchilica si verifica. Si noti che questo assomiglia leggermente ad un concerto più tipico Migrazione 1,2-alchilica (# "E" 2 #) processo quando si formerebbe un carbocationio primario durante la reazione di eliminazione.

    Dal momento che il # "N" - "N" # #sigma# il legame è debole (Solo leggermente più forte di un perossido # "O" - "O" # #sigma# legame, di circa # "15 kJ / mol" #), it favorevolmente rotture e il più grande / più ingombrante #R "'" # gruppo migra sull'azoto immino. Dal momento che il # "N" - "N" # il legame si rompe favorevolmente, esso libera il #sigma ^ "*" # orbitale antibonding nell'azoto immino e consente al gruppo alchilico di donarsi in esso. È interessante anche se non è chiaro perché il più grande #R "'" # il gruppo è quello che migra, apparentemente "indipendentemente dalla sua natura" (pagina 15).

  7. Il carbossimetilazione di immino intermedio forme che sospetto siano inaspettate, sebbene sia stato dimostrato che si formano (vedi qui, pagina 15). L'acqua può quindi facilmente comportarsi come un nucleofilo e un legame.
  8. Per eseguire la reazione in avanti non possiamo eliminare l'acqua dalla molecola (che riformerebbe l'intermedio), quindi noi deprotonate esso.
  9. tautomerizzazione segue per l'intermedio idrossilimmina, afferrando un protone dall'acqua recentemente protonata.
  10. Infine, il meccanismo si conclude quando il deprotonazione si verifica per formare il prodotto ammidico.

La migrazione alchilica è piuttosto divertente da eseguire, ma in realtà non è univoca per questo meccanismo.

Un altro rapido esempio di migrazione alchilica è nel Reazioni di inserimento 1,1 all'interno di complessi metallo-carbonile di transizione in cui è presente un gruppo alchilico cis a a # "CO" # ligando (Chimica inorganica, Miessler et al.).

In questo caso il gruppo alchilico migra, e il # "" ^ 13 "CO" # coordinate dopo. (Miessler et al. Hanno fornito l'isotopico # "CO" # studi che hanno mostrato la migrazione alchilica # "CO" # migrazione.)

Vieni a pensarci, c'è un altro esempio interessante di migrazione alchilica in idroborazione!

Vedi se riesci a individuarlo: